本发明公开了一种高温高压下制备锰铝榴石单晶的方法,它包括:以固态的四水合硝酸锰(II)粉末、固态的九水合硝酸铝粉末、固态的五水合硝酸锆(Ⅳ)粉末、固态的三乙酰丙酮钒(III)粉末、液态的正硅酸乙酯和无水乙醇浓度作为起始原料制备出玻璃态的粉末锰铝榴石样品,将粉末样品压成Φ3.8mm(直径)×3.4mm(高度)的圆柱体;以天然蛇纹石、片水锰矿和氢氧化锆作为水源制备出水源片;将两片水源片放置在圆柱体样品两端后一起放入金钯合金样品管内通过高温高压反应得到锰铝榴石单晶;彻底解决了目前的高钒的、高锆的和高含水的锰铝榴石单晶的制备技术空白,以获取大颗粒的高含钒的、高含锆的和高含水的锰铝榴石单晶实验样品。