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专利号: 2023112826844
申请人: 浙江工业大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
更新日期:2026-07-29
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种聚丙烯腈碳花颗粒负载钌催化剂在催化葡萄糖氘代的应用,其特征在于催化剂的制备方法包括以下步骤:步骤一:将丙烯腈单体、引发剂N,N‑通偶氮异丁腈及有机溶剂混合,在氮气或氩气保护条件下回流,通过一步自由基聚合过程,合成得到聚丙烯腈碳花颗粒;

步骤二:将聚丙烯腈碳花颗粒进行真空干燥、碾磨,在通入空气的条件下煅烧,得到稳定化处理的聚丙烯腈碳花颗粒;

步骤三:将稳定化处理的聚丙烯腈碳花颗粒置于氮气气体中煅烧热解,得到高温热解后的聚丙烯腈碳花颗粒;

步骤四:通过湿法浸渍法,将高温热解后的聚丙烯腈碳花颗粒置于钌盐溶液中浸渍处理,干燥,最后在氢气条件下煅烧还原,得到聚丙烯腈碳花颗粒负载钌催化剂;

步骤二中,在通入空气的条件下煅烧的温度程序是:从室温以2‑10℃/min的升温速率升至220‑240℃,然后恒温保持煅烧1‑3h,然后冷却至室温;

步骤三中,于氮气气体中煅烧热解的温度程序是:从室温以5‑15℃/min的升温速率升至750‑800℃,然后恒温保持热解2‑4h,最后冷却至室温。

2.如权利要求1所述的应用,其特征在于步骤一中,丙烯腈单体、引发剂N,N‑通偶氮异丁腈及有机溶剂的投料比是15‑45mL:10‑30mg:15‑45mL,所述有机溶剂是丙酮。

3.如权利要求1所述的应用,其特征在于步骤一中,回流温度是85‑95℃,回流时间是2‑

4h。

4.如权利要求3所述的应用,其特征在于步骤一中,回流温度是90℃。

5.如权利要求1所述的应用,其特征在于步骤二中,在通入空气的条件下煅烧,升温至

230℃,恒温保持煅烧2h。

6.如权利要求1所述的应用,其特征在于步骤四中,钌盐中Ru元素与聚丙烯腈碳花颗粒的质量比是1:15 25,浸渍处理、干燥的过程为:高温热解后的聚丙烯腈碳花颗粒、钌盐和水~溶剂在容器中混合,在80‑95℃下容器敞口搅拌至水完全蒸干。

7.如权利要求6所述的应用,其特征在于步骤四中,钌盐中Ru元素与聚丙烯腈碳花颗粒的质量比是1:20 22。

~

8.如权利要求1所述的应用,其特征在于步骤四中,在氢气条件下煅烧还原的过程为:在氢气体积分数为15 25%的氢气‑氮气混合气流中,从室温以5‑15℃/min的升温速率升至~

300‑600℃,然后恒温保持煅烧4‑8h,最后冷却至室温。

9.如权利要求8所述的应用,其特征在于室温下将聚丙烯腈碳花颗粒负载钌催化剂、无水葡萄糖和重水依次加入高压反应釜中,排出釜内空气,充入氢气,搅拌加热升温至反应温度,在此温度下反应至结束后,静置反应釜并放出氢气,待反应液冷却至室温,收集反应液过滤,进行减压蒸馏,得到固体产物。

10.如权利要求9所述的应用,其特征在于所述聚丙烯腈碳花颗粒负载钌催化剂、无水葡萄糖和重水的投料比是5‑30mg:30‑60mg:0.5‑4mL,氢气压力是0.5‑3MPa,反应温度为65‑

125℃,反应时间为4‑16h。

11.如权利要求10所述的应用,其特征在于氢气压力是1MPa,反应温度为85 90℃,反应~时间为10‑12h。