1.一种丙烯环氧化催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:首先合成磁性Fe3O4纳米颗粒,然后依次分别将SiO2和TiO2包覆在Fe3O4颗粒表面形成核壳结构多元载体,并以硼氢化还原法负载Au纳米颗粒,制备得到催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4。
2.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,具体包括以下步骤:
(1)Fe3O4纳米颗粒的制备:将一定量的FeCl3·6H2O溶于乙二醇中,依次加入适量分散剂聚乙烯吡喏烷酮以及稳定剂醋酸钠;搅拌混合均匀后将溶液移至高压水热反应釜中,180~
200℃下反应8~10h;将得到的混合物离心多次洗涤,真空干燥研磨即可得到Fe3O4纳米颗粒;
(2)SiO2@Fe3O4颗粒的制备:取0.1~0.5g Fe3O4纳米粒子均匀分散在乙醇和去离子水混合溶液中,加入1~4mL 28wt%的NH3·H2O,持续搅拌;逐滴加入一定量的正硅酸乙酯后搅拌
1~6h;将产物离心分离并多次洗涤,真空干燥研磨即可得到SiO2@Fe3O4颗粒;
(3)TiO2@SiO2@Fe3O4纳米颗粒的制备:取0.5~1g SiO2@Fe3O4颗粒,加入10~30mL无水乙醇和一定量的钛酸四丁酯(TBOT)的混合溶液中,超声分散;加入1~2mL冰醋酸,充分搅拌1~4h;水浴加热至40~50℃,缓慢加入适量乙醇和去离子水;形成的凝胶真空干燥后,并在N2保护下300~600℃下焙烧2~4h,即可得到TiO2@SiO2@Fe3O4纳米颗粒;
(4)Au/TiO2@SiO2@Fe3O4催化剂的制备:将适量质量浓度为1wt%的聚乙烯醇溶液与20~
50mL去离子水混合,加入一定量的氯金酸溶液;混合均匀后加入0.01~0.5mol/L NaBH4溶液,搅拌0.1~2h后,加入预先制备的TiO2@SiO2@Fe3O4颗粒,继续搅拌1~4h,所得悬浮液离心多次洗涤、真空干燥后即得所述催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4。
3.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4中,SiO2均匀包裹在Fe3O4核的表面,且质量为催化剂总质量的10~50%。
4.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4中,TiO2包裹在SiO2@Fe3O4的表面,且质量为催化剂总质量的10~200%。
5.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4中,Au的负载量占催化剂总质量的0.25~5.0wt%。
6.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4为具有核壳结构特征的多元催化剂。
7.一种如权利要求1-6中任一项所述制备方法制备得到的丙烯环氧化催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4的应用方法,其特征在于,包括以下步骤:将催化剂Au/TiO2@SiO2@Fe3O4与石英砂混合均匀后填充在磁感应热固定床反应器中,通入丙烯、氧气、氢气和稀释气进行反应制备环氧丙烷;反应的产物由气相色谱检测分析。
8.如权利要求7所述的应用方法,其特征在于,反应的催化剂与石英砂质量比为0.1~
0.5:2。
9.根据权利要求7所述的应用方法,其特征在于,反应气丙烯、氧气、氢气和稀释气的体积比为1:1:1:(5~10),空速为6000~12000mL·gcat-1·h-1。
10.根据权利要求7所述的应用方法,其特征在于,通过外磁场感应的方式加热控温,反应温度为100~250℃。