1.一种电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:步骤一、将钛酸四丁酯和氢氟酸溶液加入到聚四氟乙烯为内衬的不锈钢高压反应釜中反应,离心、洗涤;
步骤二、将步骤一得到的产物采用H2等离子体处理2~5min,得到具有缺陷的TiO2‑x纳米片;
步骤三、将TiO2‑x纳米片加入UO2(NO3)2•6H2O溶液中,超声,然后光照2~5小时,离心、洗涤,得到电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂。
2.如权利要求1所述的电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤一中,所述钛酸四丁酯与氢氟酸溶液的体积比为6 9:1;所述氢氟酸溶~液的浓度为47wt%;所述反应的温度为160 200℃,反应的时间为18 36小时;洗涤采用乙醇~ ~和蒸馏水。
3.如权利要求1所述的电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,采用H2等离子体处理的功率为180~240W,压强为5~20Torr。
4.如权利要求1所述的电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤三中,TiO2‑x 纳米片与UO2(NO3)2•6H2O溶液的质量体积比为10~20mg:
1mL;UO2(NO3)2•6H2O溶液的浓度为0.5~1.5mg/mL;超声的时间为1~3分钟;光照采用500W氙灯;洗涤采用乙醇和蒸馏水。
5.如权利要求1所述的电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤三中的过程替换为:将TiO2‑x纳米片加入乙醇中超声0.5~1小时,然后再加入膜溶液,继续超声0.5~1小时;
将超声后的溶液均匀的涂在碳纸上,待碳纸自然干燥后,用金电极夹住干燥后的碳纸,并被用作三电极体系中的工作电极,且三电极体系中的对电极为铂丝,参比电极为甘汞电极;将UO2(NO3)2•6H2O溶液加入电解池中,将三电极体系放置在电解池的UO2(NO3)2•6H2O溶液中,搅拌UO2(NO3)2•6H2O溶液进行电解,在电解的同时施加光照,电解完成后在碳纸上得到电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂;所述膜溶液为浓度为4 6wt%的Nafion膜溶液。
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6.如权利要求5所述的电催化氮气合成氨的单原子铀‑二氧化钛催化剂的制备方法,其特征在于,所述TiO2‑x纳米片与乙醇的质量体积比为1mg:0.2~0.6mL;所述TiO2‑x纳米片与膜溶液的质量体积比为1mg:10μL;UO2(NO3)2•6H2O溶液的浓度为0.5~1.5mg/mL;光照采用500W氙灯;电解采用的电解池电压为‑0.3 ‑0.5V,电解时间60 120min,在电解的过程中,每通电~ ~
1 2min,断电30 60s。
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7.一种如权利要求1 6任一项所述的制备方法制备的单原子铀‑二氧化钛催化剂在电~催化氮气合成氨中的应用,其特征在于,包括:
在H电解池中的阳极室和阴极室中加入Na2SO4溶液作为电解质,以单原子铀‑二氧化钛催化剂制备的电极为工作电极,Ag/AgCl电极作为参比电极、铂丝为对电极,阴极室和阳极室中间用 Nafion@211膜隔开;先向电解液中通入氮气,然后施加0.3 0.6 V vs RHE 的恒~电压进行电解,实现电催化氮气合成氨。
8.如权利要求7所述的所述的制备方法制备的单原子铀‑二氧化钛催化剂在电催化氮气合成氨中的应用,其特征在于,所述Na2SO4溶液的浓度为0.05~0.2M;所述工作电极的制备方法为:将1mg单原子铀‑二氧化钛催化剂和4 mg炭黑分散在1 mL含有 0.1 wt% Nafion 的2
去离子水中,得到催化剂分散体;将催化剂分散体涂覆在1×1cm碳纤维纸上,烘干,然后在
0.1M的KOH溶液中浸泡2小时,取出后烘干,得到工作电极。