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专利号: 2024108406835
申请人: 浙江工业大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
更新日期:2026-08-12
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种利用甲烷干重整反应联产合成气和碳纳米管的方法,其特征在于:所述方法采用的装置包括一个反应管,反应管的上端和下端分别设置有进气口和出气口,所述反应管内部按照从上到下石英棉‑催化剂‑石英棉的顺序依次装填形成上层石英棉、催化剂层和下层石英棉,所述的上层石英棉和下层石英棉将催化剂层固定在反应管内部,所述反应管还含有一根金属套管,该金属套管穿过石英棉‑催化剂‑石英棉这三层结构,并且金属套管头部高于上层石英棉,金属套管尾部低于下层石英棉并且低于下层石英棉的金属套管具有粗糙表面;

所述方法采用的催化剂为Ni基催化剂,所述Ni基催化剂由金属Ni粒子和氧化物载体组成,所述金属Ni粒子的负载量为10‑15wt%,金属Ni粒子的粒径为6‑8纳米,所述氧化物载体为氧化铝、氧化硅或氧化铝‑氧化硅混合物;

所述方法包括:从反应管的进气口通入CH4、CO2和载气组成的反应原料气,在反应空速

3 ‑1 ‑1

至少为230000 cmg h 的条件下进行甲烷干重整反应,通过反应管出气口收集合成气,在安装金属套管的条件下,被气体带离催化剂表面的含金属Ni粒子的碳纳米管由于磁性被下层石英棉下方的粗糙的金属套管表面吸附住,在低于下层石英棉的金属套管表面收集碳纳米管。

2.如权利要求1所述的方法,其特征在于:所述Ni基催化剂中金属Ni粒子为类球形。

3.如权利要求1所述的方法,其特征在于:所述氧化物载体为氧化铝,且该氧化铝具有圆柱形孔结构。

2 ‑1

4.如权利要求3所述的方法,其特征在于:所述氧化铝的比表面积为200‑220 mg ,孔

3 ‑1

体积为0.5‑0.7 cmg ,孔径为10‑12 nm。

5.如权利要求1‑4之一所述的方法,其特征在于:所述的Ni基催化剂通过如下方法制备:将镍盐配制成镍盐溶液;将镍盐溶液均匀滴加到氧化物载体上,充分浸渍后进行干燥,然后在空气气氛下进行高温焙烧,冷却后得到焙烧产物,将焙烧产物进行还原处理后得到Ni基催化剂。

6.如权利要求1‑4之一所述的方法,其特征在于:所述金属套管为不锈钢套管。

7.如权利要求1‑4之一所述的方法,其特征在于:所述反应原料气中的载气为氮气,其中气体摩尔比CH4:CO2 =1:1。

8.如权利要求1‑4之一所述的方法,其特征在于:所述甲烷干重整反应的反应温度为

680‑710℃,反应压力为常压。

3

9.如权利要求1‑4之一所述的方法,其特征在于:所述反应空速为230000‑260000 cmg‑1 ‑1h 。

10.一种用于权利要求1所述的利用甲烷干重整反应联产合成气和碳纳米管的方法的装置,其特征在于:所述装置包括一个反应管,反应管的上端和下端分别设置有进气口和出气口,所述反应管内部的恒温区按照从上到下石英棉‑催化剂‑石英棉的顺序依次装填形成上层石英棉、催化剂层和下层石英棉,所述的上层石英棉和下层石英棉将催化剂层固定在反应管内部,所述反应管内还含有一根金属套管,该金属套管穿过石英棉‑催化剂‑石英棉这三层,并且金属套管头部高于上层石英棉,低于下层石英棉的金属套管具有粗糙表面。