1.一种环保型气体固态分解产物的抑制方法,其特征在于,包括:
步骤1,结合密度泛函与反应分子动力学,计算环保型气体分解路径及反应速率常数;
步骤1中所述环保型气体分解路径及反应速率常数包括静态分解路径及反应速率常数和动态分解路径及反应速率常数;
所述静态分解路径及反应速率常数通过密度泛函来进行求解,在有过渡态的反应的情况下,采用过渡态理论来计算,对于无过渡态的反应,采用变分过渡态理论来计算,公式为:‑1
式中,σ为反应物到产物的反应通道数,β=(kBT) ,kB为玻尔兹曼常数,T为温度,h表示≠ RPlanck常数,Q (T)为过渡态结构单位体积的配分函数,Q (T)表示反应物单位体积的配分≠函数,V 表示经典势垒;
所述动态分解路径及反应速率常数采用基于ReaxFF力场的反应分子动力学模型计算,通过在基于ReaxFF力场的反应分子动力学模型中建立周期性盒子,在周期性盒子中放入环保气体及其混合物,可以获取动态反应路径及反应速率常数;
步骤2,通过分解路径及反应速率常数,建立环保型气体持续电晕放电的化学动力学模型,计算出来分解产物在持续电晕放电下的时间演化特性和形成机理;
步骤3,根据时间演化特性和形成机理,通过计算各相关反应对含碳固态分解产物的生成/去除贡献,通过改变变量并采用多变量协同优化方法对固态分解产物的组分进行抑制;
步骤3具体包括:
步骤3.1计算各相关反应对含碳固态分解产物的生成、去除贡献,如式(10)所示,能够获取含碳固态分解产物的主要生成/去除路径;
式中,Ri为第i个反应的反应率,wi为第i个反应的贡献;
步骤3.2通过改变气压、电压、针‑板电极间距、微水微氧含量,能够得到这些因素对固态分解产物的主要生成/去除路径及含量的影响规律,从而通过多变量协同优化,对固态分解产物的组分进行抑制。
2.如权利要求1所述的环保型气体固态分解产物的抑制方法,其特征在于,所述ReaxFF力场的反应分子动力学模型中的ReaxFF力场的势能函数公式为:Esystem=Ebond+Elp+Eover+Eunder+Eval+Epen+Etors+Econj+EH‑bond+EvdWaals+Ecoulomb (2)式中,Ebond为键能,Elp为孤对电子项,Eover为过配位的能量矫正项,Eunder为低配位的能量矫正项,Eval为价角能量项,Epen为惩罚能量项,Etors为扭转能量项,Econj为分子的共轭作用项,EH‑bond为氢键作用项,EvdWaals为非键范德华力作用项,Ecoulomb为非键库伦力作用项。
3.如权利要求1所述的环保型气体固态分解产物的抑制方法,其特征在于,所述步骤2具体包括:步骤2.1:采用三种带电粒子的迁移‑扩散方程与泊松方程的耦合来计算电场的幅值和脉宽;
步骤2.2,将电场的幅值和脉宽作为化学动力学模型的激励参数,所述化学动力学模型如(7)~(9)所示:式中,cpj为等离子体区粒子的数密度,νij,νij′分别为化学反应方程左边和右边的化学计量数,ki为反应速率常数,Dkj为扩散系数,cgj为气体区粒子的数密度,rp为等离子体区的半径,rg为气体区的半径,Sp,Vp分别为等离子体区的面积和体积,Vg为气体区的体积;E和Em分别为电场和电场最大值,τpls为脉宽;
步骤2.3,通过环保型气体持续电晕放电的化学动力学模型计算出来分解产物在持续电晕放电下的时间演化特性,获取含碳固态分解产物的演化特性及形成机理。
4.如权利要求3所述的环保型气体固态分解产物的抑制方法,其特征在于,步骤2.1中所述迁移‑扩散方程与泊松方程如公式(3)~(6)所示:式中,t为时间,ne,μe,De分别为电子的数密度、迁移率和扩散系数, 为电场,α,η分别为电离系数和吸附系数,kep为电子与正离子的重组系数,np,μp,Dp分别为正离子的数密度、迁移率和扩散系数,knp为正离子与负离子的重组系数,nn,μn,Dn分别为负离子的数密度、迁移率和扩散系数,V为外施电压,e为电子电荷,εr,ε0分别为相对介电常数和真空介电常数。