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专利号: 2019104987496
申请人: 中南大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
更新日期:2026-04-30
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种铁氧体修饰改性碳纤维布电极的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:

1)改性碳纤维布的制备:用强氧化性溶液或碱性溶液对碳纤维布进行表面改性,干燥烘干即得;

2)铁氧体修饰改性碳纤维布的制备:水热共沉淀法制备铁氧体时加入步骤1)得到的改性碳纤维布,得到铁氧体修饰改性碳纤维布电极。

2.根据权利要求1所述的一种铁氧体修饰改性碳纤维布电极的制备方法,其特征在于,步骤1)所述的强氧化性溶液为:浓硝酸,浓硫酸,氯、溴、碘的含氧酸,芬顿试剂,过硫酸盐溶液,高铁酸钾溶液的一种或几种;

步骤1)所述的碱性溶液为强碱性溶液,

进一步地,所述强碱性溶液为KOH和/或NaOH;

进一步地,步骤1)改性碳纤维布的制备:将碳纤维布完全浸入在装有强氧化性溶液中,超声,然后置于恒温反应釜中反应,后用水洗涤表面残渣杂质,至pH至中性,后真空烘箱烘干即得改性碳纤维布;

进一步地;所述碳纤维布与强氧化性溶液或碱性溶液的质量体积比为1.0g:(100~

300mL);

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜反应温度为35-80℃;

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜反应温度为40-60℃;

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜反应温度为50℃;

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜中反应时间为12h~72h;

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜中反应时间为24h~60h;

进一步地,步骤1)中,恒温反应釜中反应时间为48h;

进一步地,步骤1)中,用超纯水洗涤表面残渣杂质;

进一步地,步骤1)中,真空烘箱温度为30-75℃;

进一步地,步骤1)中,真空烘箱温度为35-50℃;

进一步地,步骤1)中,真空烘箱温度为40℃。

3.根据权利要求2所述的一种铁氧体修饰改性碳纤维布电极的制备方法,其特征在于,所述步骤1)中氯、溴、碘的含氧酸的浓度为0.1-0.5mol/L,所述步骤1)中芬顿试剂为0.2-0.6mol/L Fe2+和30wt%的H2O2,所述步骤1)中过硫酸盐溶液浓度为0.1-0.5mol/L,所述步骤1)中高铁酸钾溶液浓度为0.1-0.5mol/L,所述步骤1)中强碱性溶液为1-3mol/L的KOH溶液和/或1-3mol/L NaOH溶液。

4.根据权利要求1所述的一种铁氧体修饰改性碳纤维布电极的制备方法,其特征在于,所述步骤2)为:

2)铁氧体修饰改性碳纤维布的制备:水热共沉淀法制备铁氧体时加入步骤1)得到的改性碳纤维布,超声混合,在恒温磁力搅拌器作用下反应一段时间,之后将负载铁氧体的碳纤维布烘干,放入惰性气体气氛保护下的管式炉中,焙烧一段时间,取出冷却即得到铁氧体修饰改性碳纤维布电极;

所述步骤2)的铁氧体为过渡金属的单一铁氧体和/或尖晶石型铁氧体;

进一步地,

所述步骤2)为:

2)铁氧体修饰改性碳纤维布的制备:向超纯水中加入含Fe3+盐类和M2+盐类,然后用磁力搅拌器搅拌以使其混合均匀并完全溶解得到混合溶液,并向其中加入聚乙二醇,或者氟化铵和尿素组合物继续搅拌即得,之后放置在恒温反应釜内反应,反应完毕后冷却,洗涤,后置于恒温干燥箱中烘干,然后置于管式电炉中,通入惰性气体作为保护气,焙烧,即得铁氧体修饰改性碳纤维布;在上述制备方法中,共沉淀形成之前加入所述改性碳纤维布;

所述M=Fe、Mn、Ni、Cu、Co的一种或几种;

3+ 2+ 3+ 2+

进一步地,所述Fe 盐类和M 盐类的摩尔浓度比为1-4;进一步地,所述Fe 盐类和M 盐类的摩尔浓度比为2;

进一步地,步骤2)中所述恒温反应釜温度为20-140℃;进一步地,步骤2)中所述恒温反应釜温度为40-130℃;

进一步地,步骤2)中所述恒温反应釜内反应时间为2-100h;进一步地,步骤2)中所述恒温反应釜内反应时间为12-72h;

进一步地,步骤2)中所述焙烧温度为300-400℃;进一步地,步骤2)中所述焙烧温度为

350℃;

进一步地,步骤2)中,管式电炉的升温速率为2-10℃/min;进一步地,步骤2)中,管式电炉的升温速率为5℃/min;

进一步地,步骤2)中所述焙烧时间为0.5-3小时;进一步地,步骤2)中所述焙烧时间为1小时。

5.根据权利要求1所述的一种铁氧体修饰改性碳纤维布电极的制备方法,其特征在于,所述步骤2)中的铁氧体与改性碳纤维布材料的质量比为1:2~1:8。

6.一种电化学/臭氧耦合水处理系统,其特征是,该电化学/臭氧耦合水处理系统包括依次相连的氧气瓶(1)、氧气流量计(2)、臭氧发生器(3)、臭氧检测器(12)、直流/交流电源(4)和反应装置(7);

所述反应装置(7)还连接有蠕动泵(13)和母液罐(14),所述蠕动泵(13)设置与母液罐(14)和反应装置之间,形成回路;

所述反应装置(7)包括排气口(6)、阳极(8)、阴极(10)、绝缘硅胶垫片(9)、曝气装置(11);所述阳极(8)和阴极(10)分别设置在反应装置(7)的上下部分,平行相对设置,所述绝缘硅胶垫片(9)设置在阳极(8)和阴极(10)之间,所述阳极(8)、阴极(10)和绝缘硅胶垫片(9)平行设置;所述排气口(6)设置在反应装置的上部,高于所述阴极(8)位置;所述曝气装置(11)设置于反应装置(7)的进气口处;

所述直流/交流电源(4)的阳极(8)和阴极(10)分别连接于直流/交流电源(4),形成回路;

进一步地,所述电化学/臭氧耦合水处理系统还包括尾气处理装置(5),所述尾气处理装置(5),连接于设置与反应装置(7)上的排气口(6)。

7.根据权利要求6所述的电化学/臭氧耦合水处理系统,其特征在于,所述阴极(10)为铁氧体修饰改性碳纤维布电极;

所述阳极(8)为原始碳纤维布、毛毡电极、石墨电极、不锈钢电极、钛电极、贵金属电极或掺硼金刚石电极的任意一种;

进一步地,所述阳极(8)为原始碳布;

进一步地,所述曝气装置(11)设置于阴极底部(10)0.1cm处;

进一步地,所述曝气装置(11)曝气面积与阴极尺寸一致;

进一步地,所述曝气装置(11)气泡大小为微纳米级;

进一步地,所述曝气装置(11)为微孔曝气盘、水力流射器或管道式气液混合器。

8.权利要求1~5任一项所述的制备方法得到的铁氧体修饰改性碳纤维布电极在电化学阴极材料或污水处理中的应用。

9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于,采用权利要求7-8的系统进行污水处理,包括以下步骤:开启蠕动泵(13),对母液罐(14)中含目标污染物的溶液进行增压、增速,使含目标污染物的溶液进入反应装置(7),依次循环流经阴极,进入阴阳极之间;氧气经臭氧发生器生成臭氧,臭氧经过曝气装置(12)后,以微小气泡首先穿过阴极(10)底部后进入到液/固接触层,再进入到阴阳极溶液间,反应后的液体最后随水流回到母液罐(14)中,反应后的尾气经排气口(6)进入尾气处理装置(5),经尾气处理装置(5)处理后排放。

10.根据权利要求9所述的应用,其特征在于,蠕动泵(13)转速为0~100转/分钟。