1.一种制备复合材料的方法,所述复合材料包括核壳结构和包覆所述核壳结构的外碳层,其中,所述的核壳结构包括: (i)核芯,所述核芯的化学组成为 LiMn1-(x-a)Fex-aPO4 ,其中0.05≤a≤x≤0.6;和 (ii)壳,所述壳为磷酸铁锂;并且所述复合材料的粒径为20-
200nm;所述外碳层的厚度为1-15nm;所述核芯:壳:外碳层的厚度比为20-200:1-50:1-15;
其特征在于,所述方法包括如下步骤: (a) 制备核壳结构,包括: (a-1) 提供第一混合溶液、第二混合溶液和第三混合溶液,其中,所述第一混合溶液是如下制备的:将锰源化合物、磷源化合物、和/或铁源化合物溶于溶剂中,得到第一预混溶液;将溶剂添加剂加入第一预混溶液中,得到第一混合溶液;所述第二混合溶液是如下制备的:将铁源化合物和磷源化合物溶于溶剂中,得到第二预混溶液;将溶剂添加剂加入第二预混溶液中,得到第二混合溶液;所述溶剂为去离子水;所述溶剂添加剂为高沸点溶剂;所述溶剂添加剂的沸点>150℃;
所述第三混合溶液是如下制备的:将锂源化合物溶于溶剂中,得到第三混合溶液; (a-2) 在搅拌条件下,按核芯 LiMn1-(x-a)Fex-aPO4 的元素的化学计量比,将第三混合溶液加入第一混合溶液中,得到第四悬浊液; (a-3) 在搅拌条件下,将第二混合溶液加入第四悬浊液中,得到第五悬浊液; (a-4) 在搅拌条件下,按壳磷酸铁锂的元素的化学计量比,将第三混合溶液加入第五悬浊液中,进一步搅拌所得悬浊液,得到第六悬浊液; (a-5) 将所述第六悬浊液进行加热反应,形成所述的核壳结构; (b) 在所述核壳结构外包覆外碳层,包括: (b-
1) 将碳源化合物溶于或分散于溶剂中,得到第一溶液; (b-2) 在搅拌条件下,将步骤(a-
5)所得核壳结构加入到所述第一溶液中,待所述核壳结构被完全浸润后,蒸干所得溶液; (b-3) 在惰性气氛下,烧结步骤(b-2)所得产物,得到所述复合材料。
2.如权利要求1所述的方法,其特征在于,所述方法具有选自下组的一个或多个特征: (a) 在所述第一混合溶液中,Mn:Fe:P的摩尔比为1-9:9-0:2-25; (b) 在所述第二混合溶液中,Fe:P的摩尔比为1-2:2-1; (c) 在所述第一预混溶液中,金属离子总物质的量浓度为:0.5mol/L-4mol/L; (d) 在所述第二预混溶液中,金属离子总物质的量浓度为:0.5mol/L-1.7mol/L; (e) 在所述第三混合溶液中,金属离子总物质的量浓度为:0.5mol/L-5mol/L; (f) 在所述第六悬浊液中,Mn:Fe:P:Li 的摩尔比为1-8:8-1:2-20:2-20。
3.如权利要求1所述的方法,其特征在于,所述复合材料的核壳结构的化学结构组成如式(Ⅰ)所示:aLiFePO4-(1-a)LiMn1-(x-a)Fex-aPO4 (Ⅰ) 式中,0.05≤a≤x≤0.5。
4.如权利要求1所述的方法,其特征在于,所述核壳结构的粒径为10-200nm。